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大连化物所揭示二维钙钛矿中超快激子解离动力学新机制

2020-11-25 大连化学物理研究所
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  近日,中(zhong)(zhong)国科(ke)学院大连(lian)化(hua)学物理研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)所超(chao)快时间(jian)分(fen)辨光谱(pu)与动力学研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)组研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)员(yuan)金盛烨、田文(wen)明等在(zai)(准)二维钙钛矿(kuang)激子(zi)解离动力学研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)(jiu)中(zhong)(zhong)取得进(jin)展(zhan)。该团(tuan)队(dui)通(tong)过超(chao)快时间(jian)分(fen)辨光谱(pu)学技(ji)术直接观测(ce)到二维钙钛矿(kuang)中(zhong)(zhong)快速的动态激子(zi)解离过程,并由此提出论证了由极化(hua)子(zi)屏蔽效应(ying)诱导的激子(zi)解离新机(ji)制。

  受到光(guang)照,半导体(ti)会产生载流子(zi)(zi)——电(dian)子(zi)(zi)和(he)空穴,两(liang)者因(yin)带有(you)相反的(de)电(dian)荷在静(jing)电(dian)吸引力(li)作(zuo)用(yong)下被(bei)“捆绑(bang)”在一起,形成激(ji)(ji)子(zi)(zi)。与(yu)自由的(de)电(dian)子(zi)(zi)和(he)空穴相比,激(ji)(ji)子(zi)(zi)具有(you)更高的(de)发光(guang)效率(lv)因(yin)而在发光(guang)和(he)显(xian)示(shi)器件领域(yu)具有(you)潜在应用(yong)价(jia)值;但在太阳能电(dian)池(chi)等光(guang)伏应用(yong)中,大(da)量存在的(de)激(ji)(ji)子(zi)(zi)不利于正(zheng)负电(dian)荷的(de)分离提取,使太阳能电(dian)池(chi)效率(lv)大(da)幅降低。因(yin)此,研究(jiu)半导体(ti)中激(ji)(ji)子(zi)(zi)与(yu)自由载流子(zi)(zi)之间(jian)相互转化(hua)的(de)动态过程,对(dui)材料和(he)器件的(de)合理应用(yong)具有(you)重要指导意义。

  作(zuo)为一类天然的(de)(de)量(liang)子阱材料(liao)、优质(zhi)(zhi)的(de)(de)半导体(ti)介质(zhi)(zhi),二(er)维(wei)钙(gai)钛(tai)矿稳态激子结(jie)合能(neng)相比(bi)传统的(de)(de)三维(wei)钙(gai)钛(tai)矿大幅提(ti)高(gao),达到数(shu)百毫(hao)电(dian)(dian)子伏特,使激子难以(yi)(yi)在室温下解(jie)(jie)离。此前传统观点认为,二(er)维(wei)钙(gai)钛(tai)矿中光(guang)生(sheng)载流子主要以(yi)(yi)激子的(de)(de)形式存在,在室温下难以(yi)(yi)解(jie)(jie)离形成(cheng)自由载流子,从而(er)推(tui)测二(er)维(wei)钙(gai)钛(tai)矿不适用于太阳能(neng)电(dian)(dian)池等光(guang)伏器件。然而(er),近(jin)期一些研(yan)究却发现与之(zhi)相悖的(de)(de)结(jie)果。研(yan)究团队推(tui)测,此前研(yan)究可能(neng)因为忽略了(le)光(guang)生(sheng)电(dian)(dian)荷与晶(jing)格之(zhi)间的(de)(de)相互作(zuo)用,从而(er)使人们高(gao)估(gu)了(le)二(er)维(wei)钙(gai)钛(tai)矿的(de)(de)激子结(jie)合能(neng)。

  该研究(jiu)中,团队(dui)(dui)通(tong)过飞秒超快光(guang)谱(pu)学(xue)技(ji)术等(deng),在室温下直接观测到二(er)(er)(er)维钙(gai)钛(tai)(tai)矿中快速的(de)(de)(de)动(dong)态激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)解离过程(cheng),证(zheng)明二(er)(er)(er)维钙(gai)钛(tai)(tai)矿中载(zai)(zai)流子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)在平衡状(zhuang)态下主(zhu)要以(yi)自由(you)(you)载(zai)(zai)流子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)的(de)(de)(de)形(xing)式存在。这(zhei)与此前报道(dao)的(de)(de)(de)通(tong)过稳态吸收光(guang)谱(pu)等(deng)技(ji)术得出的(de)(de)(de)较高激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)结合能存在较大(da)差异(yi)。为(wei)了解释这(zhei)一(yi)反常的(de)(de)(de)物理(li)现象,该团队(dui)(dui)进一(yi)步通(tong)过低温光(guang)谱(pu)学(xue)等(deng),提出由(you)(you)激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)—极(ji)化子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)形(xing)成而(er)诱导的(de)(de)(de)激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)解离机理(li),即激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)通(tong)过与声子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)之(zhi)间(jian)强的(de)(de)(de)耦合作(zuo)用(yong)(yong)形(xing)成激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)—极(ji)化子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi),由(you)(you)于极(ji)化子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)的(de)(de)(de)屏蔽作(zuo)用(yong)(yong)大(da)幅削弱电(dian)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)—空穴(xue)间(jian)的(de)(de)(de)库伦(lun)作(zuo)用(yong)(yong)力,使激(ji)(ji)(ji)发(fa)态激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)结合能显著降低,从而(er)促进激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)的(de)(de)(de)快速解离。此外,团队(dui)(dui)还证(zheng)明了激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)解离以(yi)及(ji)后(hou)续的(de)(de)(de)自由(you)(you)载(zai)(zai)流子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)非辐射复合过程(cheng)是(shi)限制二(er)(er)(er)维钙(gai)钛(tai)(tai)矿荧(ying)光(guang)量子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)效率的(de)(de)(de)主(zhu)要因素。该发(fa)现揭(jie)示了二(er)(er)(er)维钙(gai)钛(tai)(tai)矿材料中可能普遍存在的(de)(de)(de)极(ji)化激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)(zi)解离特性,为(wei)二(er)(er)(er)维钙(gai)钛(tai)(tai)矿材料在光(guang)伏和光(guang)电(dian)探测等(deng)器件中的(de)(de)(de)应用(yong)(yong)提供(gong)了理(li)论指导。

  在二(er)维(wei)钙(gai)钛(tai)(tai)矿(kuang)载(zai)(zai)流子(zi)动力学(xue)研究中(zhong),该团队曾直(zhi)接观测到二(er)维(wei)钙(gai)钛(tai)(tai)矿(kuang)薄(bo)膜中(zhong)的载(zai)(zai)流子(zi)定向分离与输运(,2017);在二(er)维(wei)钙(gai)钛(tai)(tai)矿(kuang)单晶中(zhong)揭示(shi)了层内(nei)缺(que)陷辅助的长距离载(zai)(zai)流子(zi)输运新机(ji)制(,2020);发现了俄歇(xie)辅助的层间电(dian)子(zi)转移新机(ji)理(li)(,2021)。

  相关研究成果以Ultrafast and High-Yield Polaronic Exciton Dissociation in Two-Dimensional Perovskites为题,发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。上述工作得到国家重点研发计划“纳米科技”重点专项、国家自然科学基金、中科院青年创新促进会等项目的支持。

   

二(er)维钙(gai)钛矿中的(de)激(ji)子(zi)会自发地快速解离形成更适用(yong)于光伏发电的(de)自由(you)载流(liu)子(zi),如(ru)同(tong)怀抱着不(bu)同(tong)电荷的(de)蜜蜂在花(hua)丛中相聚到分离的(de)过程

打印 责任编(bian)辑(ji):江澄

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